氨气(NH3)是大气中具有还原性质的活性氮气体,对大气环境质量(PM2.5成核等)和氮素的生物地球化学循环过程起到重要作用。农田土壤挥发NH3是大气NH3的重要来源,准确量化其对大气沉降氮的贡献,对区域大气污染防治至关重要。氮稳定同位素(δ15N)分析测试技术结合同位素混合模型(SIAR等)的应用是示踪大气NH3来源的有效手段,但解析的准确度与源谱δ15N值选择密切相关。当前关于农田土壤δ15N-NH3值的报道聚焦于肥料施用后短期内(0-30天)结果,缺乏对土壤挥发NH3的δ15N值季节性变化的原位测量及其季节性变化对大气NH3来源解析结果的影响研究。
中国科学院沈阳应用生态研究所稳定同位素生态学团队,依托沈阳农田生态系统观测站,采用动态箱采样系统对玉米生长不同阶段土壤挥发NH3和土壤样品进行同步原位收集,测定土壤挥发NH3和土壤NH4+的δ15N值等指标。结果表明,土壤挥发NH3的δ15N值具有显著的季节性变化,5-6月间的δ15N-NH3加权值为-30.5 ± 6.7‰,显著低于7-10月间的结果(-8.5 ± 4.3‰);土壤挥发δ15N-NH3值的季节性变化与土壤挥发NH3主要产生途径(肥料施用或矿化作用)、土壤NH4+的消耗程度和土壤环境变化有关。情景分析结合同位素混合模型(SIAR)结果表明,在不考虑土壤δ15N-NH3值季节变化情况下,将高估7-10月间农田土壤挥发NH3源对东北地区大气NH3来源分配比例,差异最高可达38个百分点。因此,本研究进一步表明了考虑农田挥发NH3的δ15N值季节性差异,对解析区域大气NH3的季节性来源及其贡献的重要性。
不同情景模拟下,农田土壤挥发NH3源对7-10月间东北地区大气NH3来源分配结果。Scenario1和Scenario 2分别代表选用5-6月间以及7-10月间δ15N-NH3加权值(-30.5 ± 6.7‰ 和 -8.5 ± 4.3‰),f 值代表大气NH3转化为生成NH4+占NHx(= NH3 + NH4+)比例。